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光活化的單離子催化劑可分解二氧化碳

文章作者:www.utbltn.icu發布時間:2020-01-06瀏覽次數:948

一組科學家發現了一種單點可見光活化催化劑,可將二氧化碳(CO2)轉化為“積木”分子,可用于制造有用的化學物質。這一發現開辟了利用太陽光將溫室氣體轉化為碳氫化合物燃料的可能性。

科學家使用美國能源部布魯克海文國家實驗室用戶設施國家同步加速器光源II來揭示使用單一鈷離子幫助減少能量障礙的有效反應的細節。打破二氧化碳該團隊在剛剛發表在“美國化學學會雜志”上的一篇論文中描述了單點催化劑。

將CO轉化為更簡單的組分 - 一氧化碳(CO)和氧氣 - 具有寶貴的實際應用價值。 “通過分解二氧化碳,我們可以一石二鳥 - 從大氣中去除二氧化碳,并將塊狀物轉化為燃料,”布魯克海文實驗室和石溪大學共同任命的化學家阿納托利弗倫說。 Frenkel領導了解新催化劑活性的努力,該催化劑由新罕布什爾大學的物理化學家Gonghu Li生產。

“我們現在有證據表明我們制造了一種單中心催化劑,并且之前的工作沒有報道使用單一離子減少太陽能二氧化碳,”弗蘭克爾說。

保持二氧化碳鍵2的分解耗費了大量精力并且耗費了很長時間。因此,李開始開發催化劑以減少能源障礙并加速這一過程。

“問題是這些催化劑在幾種可能的催化劑中是否在工業上是有效和實用的?”弗蘭克爾說。

破壞CO2鍵所需的關鍵組件之一是電子供應。當被稱為半導體的材料被光能激活時,可以產生這些電子。光可以“踢出”電子,可以說它們可以用于催化劑的化學反應。陽光可能是這種光的天然來源。但是許多半導體只能通過紫外線激活,紫外線占太陽光譜的不到5%。

“挑戰在于找到另一種半導體材料,其中自然陽光的能量將完美匹配以發射電子,”Frenkel說。

科學家還需要將半導體與由自然界豐富的材料制成的催化劑結合起來,而不是像鉑這樣的稀有貴金屬。他們希望催化劑具有足夠的選擇性,僅能驅動CO2轉化為CO。

“我們不想被用來減少二氧化碳等電子2的反應,”弗蘭克爾說。

鈷離子與碳氮化石(C3N4)結合,碳氮化物是由碳,氮和氫原子組成的半導體,并且選擇所有盒子以滿足這些要求。

“人們對使用C3N4作為無金屬半導體來收集可見光并驅動化學反應非常感興趣,”Li說。 “C3N4在光照下產生的電子具有足夠高的能量來減少二氧化碳。這些電子的壽命通常不足以讓它們進入化學反應中使用的半導體表面。在我們的研究中,我們采用了一種共同的有效策略通過使用犧牲電子供體作為催化劑來建立足夠的高能電子。這種策略使我們能夠專注于減少二氧化碳的催化作用。最后,我們希望用水分子作為電子供應的催化劑。“他補充說。

Lee Experiments的博士后研究員Peipei Huang通過簡單地將鈷離子沉積在由市售尿素制成的C3N4材料上來制造催化劑。隨后,該團隊與新罕布什爾大學的Christine Caputo和伍斯特理工學院的Ronald Grimm合作,利用各種技術對合成催化劑進行了廣泛的研究。

催化劑在可見光照射下起到減少CO 2的作用。

“這種催化劑應該做它應該做的事情 - 打破二氧化碳和一氧化碳使其在可見光下具有很強的選擇性,”弗蘭克爾說。 “但下一個目標是了解它是如何運作的。如果您能理解它的工作原理,您可以根據這些原則制作新的更好的材料。“

因此,Frenkel和Li進行了頭腦風暴實驗,以準確地顯示催化劑的結構。結構研究將為科學家提供有關鈷原子數量,它們相對于碳和氮原子的位置的信息,科學家可能會調整以試圖進一步改善催化劑的其他特性。

他們轉向NSLS-II的快速X射線吸收和散射(QAS)光束線以使用X射線吸收光譜。在鉛梁科學家Steven Ehrlich的幫助下,Frenkel學生Jiahao Huang獲取了數據并分析了光譜。

在該技術中,來自NSLS-II的X射線被樣品中的原子吸收然后被噴射。光譜顯示了這些電子波如何與周圍原子相互作用,類似于湖泊的廢墟遇到巖石的方式。

“為了能夠進行X射線吸收光譜(XAS),我們需要調整和掃描撞擊樣品的X射線束的能量,”Ehrlich說。 “每個元素都可以吸收不同能量的X射線,稱為吸收邊緣。在新的QAS光束線上,我們可以掃描不同元素(如鈷)的吸收能量的X射線能量。在這種情況下,我們測量樣品吸收的每個X射線能量值的光子數。“

此外,Frenkel解釋說,“每種類型的原子產生不同類型的電子波紋,當被X射線激發時,或被其他波紋擊中時,所以X射線吸收光譜告訴你周圍原子是什么和有多遠,多少錢。“

分析表明催化劑通過鈷的單一離子分解CO 2,所有鈷都被氮原子包圍。

“沒有鈷 - 鈷對。因此,這證明它們實際上是分散在表面上的單個鈷原子,”Frenkel說。

“這些數據還縮小了可能的結構安排,為理論家提供了充分評估和理解反應的信息,”Frenkel補充說。

弗倫克爾表示,盡管該論文中概述的科學尚未應用,但可能性非常高。將來,這種單點催化劑可用于陽光充足的大面積區域,以分解大氣中過量的二氧化碳,類似于植物破壞二氧化碳的方式,并重新利用構建塊過程中建立的糖光合作用,但科學家可能不會CO塊不是制糖,而是用于生成合成燃料或其他有用的化學品。

該研究得到了美國能源部科學辦公室和一些國家科學基金會的支持。

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